近日，在國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等支持下，中國石油大學(xué)（北京）新能源與材料學(xué)院李江副教授/李振興教授研究團(tuán)隊(duì)聯(lián)合中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)龍冉教授以及美國特拉華大學(xué)能源創(chuàng)新催化中心Dionisios G. Vlachos教授在生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化領(lǐng)域取得重要研究進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種高活性，超低負(fù)載量單原子鐵基催化劑以實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)衍生醛類化合物的催化轉(zhuǎn)移氫化過程，成果發(fā)表在《Nature Communications》上（DOI：10.1038/s41467-023-42337-9），題目為：“Highly Active,Ultra-Low Loading Single-Atom Iron Catalysts for Catalytic Transfer Hydrogenation”。論文第一作者為新能源與材料學(xué)院博士研究生安志東，中國石油大學(xué)（北京）為第一完成單位。
高效且選擇性強(qiáng)的非貴金屬催化劑引起了催化領(lǐng)域研究人員廣泛的關(guān)注。作者通過將微量鐵飽和吸附在沸石咪唑骨架-8（ZIF-8）上后熱解制備出了一種高活性，超低負(fù)載量鐵基單原子催化劑（鐵負(fù)載量小于0.1 wt%），其在糠醛催化轉(zhuǎn)移氫化反應(yīng)中的性能與文獻(xiàn)報(bào)道最先進(jìn)的催化劑相媲美，且周轉(zhuǎn)頻率（TOF）比其他已報(bào)道的鐵基催化劑高出多達(dá)四個數(shù)量級。聯(lián)合同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)、第一性原理模擬、光譜擬合以及實(shí)驗(yàn)和動力學(xué)相關(guān)性研究揭示了合成過程中形成的結(jié)構(gòu)柔性的吡咯Fe(II)-plN3是反應(yīng)真實(shí)活性中心。底物適用性研究發(fā)現(xiàn)底物中-OH基團(tuán)的酸性氫會影響轉(zhuǎn)移氫化選擇性。
(a)單原子Fe基催化劑合成示意圖；(b)各種催化劑的催化性能和周轉(zhuǎn)頻率（TOF）；(c)實(shí)驗(yàn)和模擬X射線吸收光譜和分析。
《Nature Communications》是自然出版集團(tuán)（Nature Publishing Group）旗下的一個著名刊物，以刊發(fā)多學(xué)科領(lǐng)域重大科研成果進(jìn)展著稱，在國際上擁有廣泛的影響力。在最新發(fā)布的2022年科學(xué)期刊引用報(bào)告（Journal Citation Reports）中，《Nature Communications》的最新SCI影響因子為16.6。
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